DOI：10.1021/acsnano.5c05720

過渡金屬二硒化物（TMSe2）作為一種具有良好催化性能的材料，已被廣泛應用于鋰硫電池（LSBs）中促進多硫化鋰（LiPSs）的轉化動力學。然而，傳統TMSe2中催化活性位點數量有限，在很大程度上限制了其在鋰硫電池中的應用潛力。近日，松山湖材料實驗室能源轉換與存儲材料團隊的研究人員利用微波輔助溶劑熱+焦耳熱后處理的方法合成了高熵NiCoMnCrVSe2/G納米片催化劑（圖1），并結合大量實驗研究和理論計算，系統探究了高熵策略如何調控TMSe2中各種金屬的電子結構和配位環境。結果表明，隨著TMSe2中過渡金屬數量的增加，金屬活性位點的d帶中心向費米能級移動且不同金屬之間d帶中心位置的差異減小，從而增強了對LiPSs的吸附，同時降低了Li2S的成核/分解能壘（圖2a-b）。

圖1. NiCoMnCrVSe2/G催化劑的形貌與微觀結構。（a）TEM圖。（b）HAADF-STEM圖。（c）HR-TEM圖（插圖：從（c）區域獲取的SAED圖案）。（d-f）球差校正HAADF-STEM圖像。（g）模擬原子模型。（h）沿（e-f）圖中白色方框區域內進行線掃描的強度分布圖。（i）STEM-EDS元素分布圖。（j）不同元素含量的ICP-OES結果（插圖：NiCoMnCrVSe2的原子模型）。

實驗表明，催化劑的結構穩定性和導電性對鋰硫電池的長循環性能至關重要。NiCoMnCrVSe2/G催化劑通過焦耳熱（合肥原位高科, CIS JH3.3P）處理后，大大提高了NiCoMnCrVSe2的導電性和結構穩定性，同時增強了NiCoMnCrVSe2納米片與石墨烯載體之間的結合強度。電化學性能測試表明，高載量硫/焦耳加熱-NiCoMnCrVSe2/G復合正極材料（S負載：6.1 mg cm-2）在貧電解液（E/S比：5 μL mg-1）條件下相比于未經焦耳熱后處理的S/ NiCoMnCrVSe2/G復合正極具有更高的面容量和容量保持率：其初始面容量可從6.64提高到6.89 mAh cm-2，200圈循環后的容量保持率從70.5%提升到80.6%。此外，為了進一步驗證S/NiCoMnCrVSe2/G復合正極的實用性，研究人員組裝了一個2.18 Ah的多層軟包電池（圖2c-d）。按整體重量計算，軟包電池具有高達435 Wh kg-1的能量密度。此外，該軟包電池可以穩定循環76次以上，容量保持率為79.8%，相比于之前文獻報道的類似先進復合硫正極，S/NiCoMnCrVSe2/G展現出較大的優勢（圖2d-f）。

圖2.（a）NiCoMnCrVSe2-Li2S4、NiCoMnCrSe2-Li2S4、NiCoMnSe2-Li2S4、NiCoSe2-Li2S4和NiSe2-Li2S4的PDOS及對應的d帶中心。（b）Li2S4吸附在不同TMSe2催化劑表面上的S 3p能帶結構。（c）高載量S/焦耳加熱-NiCoMnCrVSe2/G復合正極材料（S負載：6.1 mg cm-2）在貧電解液（E/S比：5 μL mg-1）條件下的長循環性能。（d）含有2.69 g硫的鋰硫軟包電池的照片及放電曲線。（e）在0.1 C倍率下測試的多層軟包電池的循環穩定性。（f）本研究中鋰硫軟包電池性能與近期報道文獻中其它研究的綜合比較。

本工作以“Regulating Electronic Structure and Coordination Environment of Transition Metal Selenides through the High-Entropy Strategy for Expedited Lithium–Sulfur Chemistry”為題于2025年7月21號發表在國際知名期刊《ACS Nano》上。能源轉換與存儲材料團隊博士后王偉為文章的第一作者，團隊劉利峰研究員為文章的通訊作者，松山湖材料實驗室為文章的第一及通訊單位。

通訊作者簡介

劉利峰，研究員，松山湖材料實驗室能源轉換與存儲材料團隊負責人。于2004年和2007年在中科院物理所先后取得碩士和博士學位，師從解思深院士。2007年5月進入馬普微結構物理研究所做博士后研究，并于2009年8月晉升為課題組長，2010年升為常職科研人員。2011年4月加入伊比利亞國際納米技術實驗室，任研究員、團隊負責人。2022年獲國家海外高層次人才項目資助加入松山湖材料實驗室。劉利峰博士自2009年起一直從事能源存儲與轉換材料的研究，研究課題涉及高性能電催化及電合成材料（例如用于電催化產氫、產氧、氧還原、小分子氧化、CO2還原等反應的催化劑），以及用于電池及超級電容器的納米結構電極材料。已主持及承擔了10余項歐盟及葡萄牙科技基金委、葡萄牙創新局、國家重點研發計劃、廣東省區域聯合基金等項目，目前為止已在國際知名學術雜志上發表學術論文210余篇，總被引用次數16000余次，h因子為72（谷歌學術，截至2025年2月）；組織多次國際研討會及擔任多個國際會議的組委會成員；目前擔任國際知名雜志Materials Today Energy、Advances in Nano Research、Materials Futures、Applied Research編委。

本文使用的焦耳加熱裝置由合肥原位科技有限公司研發，感謝老師支持與認可!

焦耳加熱裝置

焦耳加熱裝置是一種新型快速熱處理/合成的設備，該設備可使材料在極短（毫秒級/秒級）時間內達到極高的溫度（1000~3000℃），升溫速率最快可達到10000k/s；通過對材料的極速升溫，可考察材料在極端環境、劇烈熱震情況下的物性改變，可通過極速升降溫制備納米尺度顆粒，單原子催化劑，高熵合金等。目前廣泛應用在電池材料、催化劑、碳材料、陶瓷材料、金屬材料、塑料降解、生物質等領域。